材料学院肖小玲团队在无负极锂金属电池提出直接/间接预锂化协同调控策略

       无负极锂金属电池(AFLMBs)凭借低制造成本和高能量密度的优势备受关注,但实际应用中面临活性锂短缺、电极与电解质界面不稳定等核心挑战,表现为循环过程中固体电解质界面(SEI)持续形成、死锂积累导致容量快速衰减,且高电压 (>4.5 V)下的性能研究尤为恶化。现有预锂化策略虽能补充活性锂,但部分预锂化物质存在空气敏感性强、锂利用率低等问题,单一界面改性难以同时解决锂损耗与界面稳定性难题,而电极界面间存在的耦合关系也尚未得到充分利用,因此亟需开发协同高效的改性策略以推动 AFLMBs 向高电压、长循环方向发展。

       近日,中国科学院大学肖小玲、松山湖材料实验室赵恩岳团队提出了一种直接/间接预锂化协同调控策略,通过在正极中引入两种预锂化材料实现AFLMBs的性能提升:以经过重结晶&球磨工艺优化的 Li2C2O4(RB-Li2ox)作为直接预锂化剂,在低电压下分解补充活性锂;以 Li2O 作为间接预锂化剂,借助其在电解液中的溶解性和扩散作用,提高SEI中的 Li2O 含量,构建稳定且富含无机成分的 SEI 层,同时通过正极 与负极耦合作用强化正极电解质界面(CEI)。该策略有效抑制了锂枝晶生长和死锂形成,提升了锂利用率,使采用 LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2正极的 AFLMBs 在 4.3 V 下循环 100 次后容量保持率达 86.35%,在 4.6 V 高压下循环 50 次后容量保持率为 79%,且在富锂层状氧化物(LRO)正极体系中同样表现出优异性能,为高电压、长循环 AFLMBs 的设计提供了新范式。该成果已发表于《Advanced Functional Materials》期刊(https://doi.org/10.1002/adfm.202531824),第一作者为博士生谢奕琛。

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直接/间接预锂化协同调控策略示意图

       上述研究工作获得国家自然科学基金、科技部重点研发计划和魏桥国科联合实验室等项目的资助。