文 图/先进能源与功能材料实验室
钴酸锂（LiCoO2）正极材料因压实密度大被广泛应用于3C电子产品。而3C电子产品多功能化、小型化及智能化发展对锂离子电池的体积能量密度提出了更高需求。LiCoO2正极材料理论容量为274mAh/g，而目前广泛应用的LiCoO2正极材料容量仅为140 mAh/g，这意味着只有一半的Li+被利用。提高充电电压能够提升电池比容量，但是会引起容量的急剧衰减，循环稳定性极差，这也是目前制约高电压、高比能钴酸锂正极材料应用的主要瓶颈。目前对于造成高电压钴酸锂正极材料循环性差的原因却仍然很不清楚，更是缺乏简单、高效的改性策略。
近日，中国科学院大学材料科学于光电技术学院刘向峰教授团队利用中子衍射、同步辐射吸收谱、共振非弹性X射线散射、微分电化学质谱、高角环形暗场扫描透射电子显微镜及DFT计算等首次发现表面氧逃逸及其诱导形成的Li绝缘体Co3O4是造成4.6V 高电压LiCoO2容量衰减的根本原因，并提出了“调控Co3d和O2p能带中心抑制氧逃逸和Co3O4形成的新策略”，实现了4.6V高电压LiCoO2正极材料的稳定循环，具有巨大的商业应用潜力。该成果近期以“Tailoring Co3d and O2p band centers to inhibit oxygen escape for stable 4.6V LiCoO2 cathodes”为题发表于国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition（DOI: 10. 1002/anie.202112508）。
该工作不仅揭示了4.6V 高电压LiCoO2正极材料容量衰减的根本原因，而且提出了一种简单、高效的稳定高电压LiCoO2正极材料的新策略，并阐明了其稳定机制，这对其它氧化物正极材料的结构设计与调控也具有重要指导意义。三位国际同行评审专家对该工作的重要性均给出了高度评价，其中两位评审专家的评价是“Very important”（Top 5%），另一位的评价是“Highly important”。文章发表后，立刻引起了国内外的广泛关注，也被WilleyChem、锂电前沿、清新电源、深水科技、X-mol等报道，同时入选Angewandte Chemie International Edition杂志热点论文（Hot paper）。
该论文的第一作者是中国科学院大学材料科学与光电技术学院的博士研究生孔伟进，刘向峰教授为通讯作者。该工作也得到了德国同步辐射光源、北京大学高强度中子衍射谱仪等合作者的帮助以及国家自然科学基金、中科院重大仪器研制、中科院先导专项、中央高校基本建设经费等资助。
